由於兜率宮供奉道德天尊、純陽祖師和長春祖師，所以稱作「三聖大殿」。「兜率」二字是天界的名稱，例如純陽祖師《前八品仙經．太極化育品第一》說：「玉皇至尊在兜率凌霄天宮。」
三聖大殿是1970年代末建造，1980年落成啟用，是一棟仿古建築。三聖大殿的外觀參照古代的「大式建築」，當中的結構及裝飾都富有深意，並符合中國傳統建築的特色。
大式建築
本館大殿尊奉了兩位「帝王」，太上道祖在唐代被追尊為「太上玄元皇帝」，而純陽呂祖亦在元代被封為「純陽演正警化孚佑帝君」，因此在建築上參照古代「大式建築」。屋頂採用重檐歇山頂，兩層屋面及出檐（即房頂伸出牆壁的部分）鋪古代皇帝才可以使用的黃色琉璃瓦，並加入皇帝專用的龍形裝飾。
龍形裝飾
在大殿的四處都可以見到飛龍的雕塑及圖紋，而當中最明顯的就是屋頂正脊上「二龍戲珠」的陶塑。雙龍及寶珠底下都加上了祥雲裝飾，而寶珠有火焰之紋環繞，寓意龍舞旭日，照遍大地。大殿的額枋亦以大量「二龍戲珠」作裝飾，而由梯階至殿宇四周以花崗岩所製的石欄杆，均立有一個個圓柱形的飛龍祥雲石飾。
獸形裝飾
屋頂上的正脊兩側、戧脊（屋頂兩個斜屋面交接處形成的外角）及出檐端都各有不同的脊獸造形，形相各具特色。正脊兩端的脊獸名為吻器，又名蚩吻，一般被認為是龍的兒子，其外形是以口吞咬著正脊。垂脊（正脊兩端至屋檐四角的屋脊）末端有一頭獅相垂獸，此垂獸在建築上可起防止垂脊瓦片滑下及固定屋脊之用。戧脊前端共有六個琉璃構件，最前為跨鳯仙人，之後的順序是龍、鳳、獅子、天馬、押魚。戧脊再往後上一級的是鰲魚戧獸，是中國傳統常見的獸形裝飾構件。古代的建築多以木為主料，十分忌憚火災。而鰲魚被視為水獸，故設於屋脊橫樑上可作鎮宅防火的象徵。大殿屋檐的下端也有一隻凸出的獸首，名為套獸，套在角樑榫上，防止樑頭被雨水侵蝕。
從跨鳳仙人往後計起，不計算再上一級的鰲魚戧獸，多以三、五、七、九、十等數排列。戧脊上的脊獸數目愈多，代表建築物等級愈高。在古代中國，只有北京故宮太和殿有最高等級十隻脊獸，依序為龍、鳳、獅子、天馬、海馬、狻猊、押魚、獬豸、斗牛、行什。它們除了用以顯示等級之外，也可以為建築物增添活潑靈動的氣息。
天花上有仙宮和仙鶴，左右兩側有降龍神像和伏虎神像。
太上老君在道教信仰中地位極為尊崇，與元始天尊和靈寶天尊並列為品位最高的三清天尊。道教相信老子其實是太上老君的化身。《太清寶誥》說：「隨方設教，歷劫度人。」為了度化世人，老君多次分身下降，根據道經記載，老君在上古曾經化身為郁華子、大成子、廣壽子、廣成子、隨應子、赤精子、務成子、尹壽子、燮邑子等聖人。在春秋時代太上老君再化身為老子，為世人留下了《道德經》這部經典。本館道祖聖像束髻長鬢，白髮白鬚，面容慈祥，身穿八卦袍，手執塵拂，端坐於大殿正中。
老子為楚國苦縣人，在周王朝擔任守藏室之史（管理文獻典籍的人）。老子學識淵博，孔子就曾經向老子問禮。老子晚年離開中原之前，為世人留下了《道德經》。《道德經》是道教最重要的典籍，其認為道就是天地萬物的根本，而人應崇尚清靜無為，這在當時已經成為一家之說。
呂祖，姓呂，諱名嵓，字洞賓，號純陽子，即為大家所知的八仙其中一位。呂祖在酒肆與正陽祖師鍾離權相遇，經「黃粱一夢」點化修道，最後在鄂州黃鶴樓得道飛昇。呂祖經常化身成不同人物，以離奇古怪、層出不窮的方式驚醒度化眾生，道教用「飛劍貨藥、警化無方」來概括呂祖教化眾生的事蹟。本館呂祖聖像束髻插簪、黑髮黑鬚，面容清秀。身穿青色右衽道衣，手執塵拂，端坐於大殿左方。
「黃粱一夢」：一次鍾離權祖師與呂洞賓在酒肆中相遇。鍾離權祖師命人烹煮黃粱飯，呂洞賓在等待期間睡著了，夢中高中狀元、娶妻生子、仕途暢達，後來卻慘遭陷害、流落異鄉、妻離子散。大起大落的人生把呂洞賓嚇得從夢中醒來，隨即聽見鍾離權祖師對他說：「黃粱飯還沒有蒸熟，你卻一夢遊走過華胥樂土。」呂洞賓頓覺人生虛幻，於是醒悟，後來便跟隨鍾離權祖師修道。所謂「黃粱夢覺」和「南柯一夢」都是相似典故，比喻名利及富貴的虛幻和短暫。
呂祖的故事還有很多，道教有講「飛劍貨藥、警化無方」，可以用來概括呂祖教化眾生的事蹟。「飛劍」是指呂祖擁有神功，可以斬妖除魔。「貨藥」是指呂祖經常幻化成不同人物賣藥感化眾生。「警化無方」概括了呂祖四出以離奇古怪、層出不窮的方式驚醒度化眾生。華南地區大多信奉呂祖，所以呂祖的乩壇最為普遍。
丘祖，諱名處機，字通密，號長春子，被全真道尊奉為龍門派開山祖師。丘祖最為人津津樂道的事蹟，就是於七十多歲高齡時，遠赴西域覲見成吉思汗，對其加以勸告，減少殺戮。本館長春丘祖師聖像束髻戴金冠，黑髮黑鬚，面相莊嚴。身穿青色右衽道衣，手執塵拂，端坐於大殿右方。
「一言止殺」：當蒙古成吉思汗派使者迎請丘祖會面的時候，丘祖已經七十多歲，但他依然從今日的山東、北京，一直走過內蒙古、新疆，到達阿富汗與成吉思汗會面，並勸他減少殺戮。成吉思汗很重視這次會面，亦尊重丘祖的身份地位、言行德行。因此，蒙古入侵中國北方時，殺戮明顯減少，中原數十州郡的人民亦倖免於難。
大殿外懸掛有三塊牌匾，分別對應老君、呂祖和丘祖。對應老君的牌匾寫著「尊道貴德」， 指出了道教信仰核心，道教相信萬物都是由道化生出去的。「理綜三教」對應呂祖，讚揚呂祖把儒釋道三教的思想精華融合起來。而「仁動九重」，與丘祖西行「一言止殺」的典故有關，歌頌其仁心有九重天那樣高。
在廣東全真龍門派儀式傳統中，最常見的擺壇方式是五老壇。壇中五張拜枱（經案）象徵了東、南、西、北、中五個方位，做儀式時上面安奉五方五老天君，代表了宇宙五方的結構。壇上供奉了五方五老天尊，分別是東方青靈始老君、南方丹靈真老君、西方皓靈皇老君、北方五靈玄老君、中央混元黃老君。
在中央的拜枱上供奉了五樣供品。道教不鼓勵殺生祭祀，而是以香、花、燈、水、果作供品。
香，道教有謂：「道由心學，心假香傳。」學道由心而學，心意須憑藉香火傳遞。
花，是自然界最美麗的東西。
燈，代表光明、長壽。
水，代表潔淨。
果，代表圓滿。青、紅、黃、白、黑五色圓形水果象徵五行，亦意味用最豐富的元素去供養神明。
本館每日開館及閉館，或在儀式舉行時，都會將大殿兩側的鐘、鼓擊響三十六通，寓意響徹道教天界中的三十六重天。
這個銅鐘是本館早期文物之一，民國23年（1934年）由馮宗修及駱宗勝道長捐贈，一直沿用至今。蓬瀛仙館道脈源於廣州，鐘上刻有「蓬瀛仙館」及「廣州天成路永盛泰鑄」字樣，說明這個銅鐘是由廣州製造，完成後運抵香港。